Оптимизация радиоэкологической безопасности РАО
Дата: 18/10/2005
Тема: Обращение с РАО и ОЯТ


О.Э.Муратов, ООО «ТВЭЛЛ», Санкт-Петербург

Проблема безопасного обращения с РАО является одной из тех проблем, от которых в значительной мере зависят масштабы и динамика развития ядерной энергетики. Генеральной задачей обращения с РАО является разработка таких способов их изоляции от биоцикла, которые позволят устранить негативные экологические последствия для человека и окружающей среды. Конечной целью заключительных этапов всех ядерных технологий является надежная изоляция РАО от биоцикла на весь период сохранения отходами радиотоксичности.

В настоящее время разрабатываются технологии иммобилизации РАО и исследуются различные способы их захоронения, основными критериями при выборе которого для широкого использования являются следующие:
– минимизация затрат на реализацию мероприятий по обращению с РАО;
– сокращение образующихся вторичных РАО.

За последние годы создан технологический задел для современной системы обращения с РАО. В ядерных странах имеется полный комплекс технологий, позволяющих эффективно и безопасно перерабатывать радиоактивные отходы, минимизируя их количество. В общем виде цепь технологических операций обращению с ЖРО может быть представлена в следующем виде [1]:



Однако нигде в мире не выбран метод окончательного захоронения РАО, технологический цикл обращения с РАО, не является замкнутым: oтвержденные ЖРО, так же как и ТРО, хранятся на специальных контролируемых площадках, создавая угрозу радиоэкологической обстановке мест хранения.

На сегодняшний день всеобще признано (в том числе и МАГАТЭ), что наиболее эффективным и безопасным решением проблемы окончательного захоронения РАО является их захоронение в могильниках на глубине не менее 300-500 м в глубинных геологических формациях с соблюдением принципа многобарьерной защиты и обязательным переводом ЖРО в отвержденное состояние. Опыт проведения подземных ядерных испытаний доказал, что при определенном выборе геологических структур не происходит утечки радионуклидов из подземного пространства в окружающую среду.

Мировая практика подземного размещения РАО и ОЯТ, исследования геохимических и физико-химических свойств различных пород показали, что изоляцию РАО от биоцикла можно обеспечить путем захоронения в геологических формациях трех типов:
– магматические и метаморфические породы;
– глины;
– каменные соли.

Сравнение различных характеристик этих формаций показало, что c геомеханической точки зрения наиболее предпочтительны соляные и скальные формации, c гидрогеохимической – соляные и глинистые формации, c теплофизической – соляные формации. Характерной чертой соляных сред является и очень низкая скорость (возможно даже ее отсутствие) потока грунтовых вод, а также постепенное самоуплотнение выемок из-за ползучести соли.

Кроме того, солевые формации являются необычайно стабильными, о чем свидетельствует возраст солевых месторождений, большинство из которых не моложе 200 миллионов лет. Таким образом, по совокупности свойств массивы каменных солей представляются наиболее предпочтительными для создания могильников РАО.

Наиболее эффективным решением проблемы иммобилизации РАО в подземных объектах состоит в переводе их в состояние, близкое или аналогичное тому, в котором радиоактивные вещества находились до извлечения из природной среды. В природе радиоактивные элементы всегда окружены кристаллическими структурами, и эти кристаллы на протяжении многих тысяч и даже миллионов лет надёжно удерживают заключённые в них радонуклиды, препятствуют их проникновению в грунтовые воды. Типичный пример таких кристаллов – моноцит, минерал сложного химического состава, содержащий большое количество тория.

Таким принципиальным решением является включение РАО в химически и физически устойчивые соединения с близким к природному уровнем радиоактивности и с расположением в пространственно локализованном виде в земной коре, вне прямых контактов с окружающей средой. Оно состоит в использовании природных геологических, гидрохимических, геохимических, гидрогеологических процессов образования физико-химически устойчивых соединений и формирования минеральных геологических тел для связывания РАО в природных условиях в пространственно локализованные геологические комплексы не опасные для биосферы.

Минералы в земной коре сохраняются сотни миллионов лет. Поэтому надежной иммобилизацией РАО (в том числе и высокоактивных) перед размещением в подземных объектах является их включение в минеральные матрицы [2]. В этом случае происходит включение радионуклидов в кристаллическую структуру минералов, что препятствует их миграции. Минеральная матрица является первым защитным барьером, препятствующим распространению радиоактивности. Минералы, в кристаллических решетках которых находятся подлежащие обезвреживанию элементы, в природных условиях находятся в равновесии с окружающей средой.

Главным требованием при выборе материалов для создания минеральных матричных является соблюдение принципа фазово-химического соответствия матрицы РАО и вмещающей геологической формации. В соответствии с этим принципом для минимизации диффузии радионуклидов из матрицы в окружающую среду она должна быть максимально близка по химическому и фазовому составу породам мест захоронения РАО и стабильна в условиях земной коры, т.е. находиться в состоянии термодинамического равновесия с вмещающими породами. При соблюдении принципа фазово-химического соответствия на границе раздела "упаковка РАО – вмещающая порода" не происходит никаких химических и иных реакций, приводящих к выносу радионуклидов из матрицы. Кроме того, материалы, применяемые для изготовления таких матриц, должны обладать следующими свойствами:
– высокой механической прочностью в течение длительного времени;
– высокой термической устойчивостью;
– малым коэффициентом теплового расширения;
– устойчивостью к радиационным повреждениям;
– высокой химической стойкостью;
– высоким коэффициентом поглощения излучения;
– высокой влагостойкостью и водонепроницаемостью.

К материалам предъявляются и эколого-экономические требования: они должны быть экологически чистыми, иметь простую технологическую схему производства и производиться из исходного сырья, сравнительно низкой стоимости.

В настоящее время для кондиционирования РАО наиболее широко применяются цементы и битумы. Недостатком этих материалов являются невысокая механическая прочность, высокая скорость выщелачивания радионуклидов из компаундов и др. Для иммобилизации РАО применяются также и стекольные матрицы (боросиликатные и алюмофосфатные стекла). Скорость выщелачивания радионуклидов из остеклованнных форм на два порядка ниже, чем из цементных или битумных, также они позволяют загружать больше отходов. Радиационное воздействие разрушает структуру стекол, превращая монолит в порошок, а малая теплопроводность требует принудительного охлаждения. Таким образом, невысокая стабильность физико-механических свойств стекольных матриц в течение длительного времени не отвечает требованиям их долгосрочного безопасного хранения.

При цементировании, битумировании и остекловывании РАО происходит только механическое связывание радионуклидов в компаунде, и при различных внешних воздействиях (облучение, изменение температуры и др.) может происходить их утечка в окружающую среду. Основной недостаток этих методов – не удовлетворение принципу фазово-химического соответствия матрицы РАО и вмещающей геологической формации. Несоответствие между физико-химическими свойствами созданной упаковки РАО и геологической формации, в которой производится их захоронение, ведет к тому, что на границе "упаковка РАО – геологическая среда" начинаются химические и другие реакции, разрушающие защитный барьер, и происходит утечка радиоактивности.

Таким образом, матричных материалов, полностью удовлетворяющих всем перечисленным выше требованиям нет. В настоящее время разрабатываются различные минеральные матричные материалы. Многие распространенные минералы (например, титано-, цирконосиликаты и некоторые другие) обладают большой изоморфной емкостью по отношению к многим тяжелым и радиоактивным элементам и высокой устойчивостью. Задача состоит в том, чтобы среди природных минералов с высокой изоморфной емкостью подобрать такие, которые способны концентрировать в себе элементы РАО. Выбор минералов для матричных материалов необходимо осуществлять в соответствии с принципом фазово-химического соответствия для конкретной геологической формации, в которой создается могильник РАО.

Первые кристаллические матричные материалы – синрок (синтетические горные породы) были разработаны в конце 70-х годов. Основой использования керамических форм типа синрок для иммобилизации РАО является возможность включения катионов долгоживущих радионуклидов в кристаллическую решетку керамических фаз путем замещения ионов растворителя, что делает материал подобным природным минералам. Керамики синрок состоят из смеси минералов – твердых растворов на основе титанатов и цирконатов и гораздо более устойчивы к процессам выщелачивания, чем стекольные матрицы (на 2-4 порядка). Состав синрока может изменяться в зависимости от типов материалов, которые необходимо связать.

В настоящее время по комплексу физико-химических и механических свойств синрок является наиболее эффективным матричным материалом для иммобилизации РАО. Это один из немногих материалов, удовлетворяющих принципу фазово-химического соответствия с геологическими формациями многих типов. Плотность, термостойкость и теплопроводность синрока аналогичны природным материалам многих мест, где предусматривается захоронение РАО. Однако, высокая стоимость исходных материалов, производства и сложность технологической схемы ограничивают возможности широкого применения синрока для иммобилизации РАО. Кроме того, в случае захоронения РАО, иммобилизированных по технологии синрок, в соляных формациях будет наблюдаться несоблюдение принципа фазово-химического соответствия геологической среды захоронения и керамической матрицы. В результате в течение длительных сроков пребывания РАО (с периодом полураспада более10 000 лет) произойдет разрушение матрицы и исчезновение инженерного барьера.

В качестве эффективного матричного материала для иммобилизации РАО может быть применена магнезиально-минерально-солевая композиция, приготавливаемая на основе широко распространенных природных минералов и отходов металлургического производства. Минеральные матрицы на основе магнезиально-минерально-солевой композиции по ряду свойств значительно превосходят почти все применяемые в настоящее время матричные материалы.

В соответствии с Российскими нормативными документами требования к матричным материалам для отверждения ЖРО определяются ГОСТ Р 51883-2002 [3]. С целью обоснования возможности применения магнезиально-минерально-солевой композиции для иммобилизации РАО были проведены ее испытания на соответствие требованиям указанного стандарта. Если коэффициент ослабления гамма излучения для магнезиально-минерально-солевой композиции близок к аналогичному коэффициенту для портландцементов (толщина защиты, эквивалентная по защитным свойствам 1 м бетона, для магнезиально-минерально-солевой композиции равна 0,87 м), то по ряду свойств она значительно их превосходит. Сравнительные характеристики магнезиально-минерально-солевой композиции и требований ГОСТ Р 51883-2002 приведены в таблице 1 [4].



Таблица 1. Основные характеристики магнезиально-минерально-солевой композиции (ММСК)

Основным сырьем для приготовления магнезиально-минерально-солевой композиции является каустический магнезит, получаемый из природного магнезита, суммарные разведанные запасы которого в мире составляют 8,3 млрд т (в том числе в России – 137 млн т). Кроме того, каустический магнезит может быть получен из широко распространенных доломитов, которые во всем мире разрабатываются открытым способом. Технологии иммобилизации РАО посредством магнезиально-минерально-солевой композиции не требует высоких энергозатрат, осуществляется при любых положительных температурах на оборудовании, аналогичном применяемому для обычного бетонирования. По физико-химическим и механическим свойствам магнезиально-минерально-солевая композиция аналогична синроку, а по технико-экономическим показателям значительно его превосходит. Кроме того, в случае захоронении РАО в соляных формациях обеспечивается принцип фазово-химического соответствия геологической среды захоронения и матриц из магнезиально-минерально-солевой композиции.

Сравнительные технико-экономические показатели различных матричных материалов и технологий иммобилизации РАО с их помощью приведены в таблице 2.



Таблица 2. Xарактеристики матричных материалов и технологий иммобилизации РАО с их использованием
Примечания.
1) Характеристики свойств материалов: "++" – очень высокие, "+" – высокие, "–" – низкие;
2) Стоимость cырья: "++" – низкая, "+" – средняя, "–" – высокая;
3) Технология: "+" – простая, "–" – сложная.


Наиболее эффективным применением магнезиально-минерально-солевой композиции является иммобилизация ЖРО. В этом случае солевые ЖРО являются дополнительной жидкостью затворения при ее приготовлении, что значительно повышает степень наполнения компаунда отходами.

Магнезиально-минерально-солевой композиция может быть использована для иммобилизации ЖРО, содержащих осколки делящихся материалов. Обычно относящиеся к таким отходам растворы и смеси делящихся материалов с водой имеют низкую концентрацию. По имеющимся данным по критерию ядерной безопасности безопасная концентрация урана и плутония для водных растворов составляет 9 г/л для 235U и 7 г/л для 239Pu [5], однако возможность выпадения делящихся материалов в осадок и получение более высокой концентрации в осадках требует искать критерии ядерной безопасности. При тщательном перемешивании таких ЖРО с незатвердевшей магнезиально-минерально-солевой композицией осколки делящихся материалов будут равномерно распределены и зафиксированы в определенном положении при ее твердении, что обеспечит ядерную безопасность. Предлагаемый метод может быть использован для иммобилизации илового осадка бассейнов выдержки ОЯТ, содержащего просыпи топлива и применен при проведении работ по реабилитации береговых технических баз ВМФ.

Магнезиально-минерально-солевая композиция может быть применена и для иммобилизации ТРО и радиоактивных конструкций. Технология иммобилизации золы от сжигания ТРО, в том числе и содержащей осколки делящихся материалов, аналогична технологии иммобилизации илового осадка. Возможные области применения магнезиально-минерально-солевой композиции приведены в таблице 3.



Таблица 3. Области применения магнезиально-минерально-солевой композиции

Важной особенностью магнезиально-минерально-солевой композиции является ее совместимость с солями морской воды. Это свойство позволяет использовать магнезиально-минерально-солевую композицию для иммобилизации и последующего захоронения реакторных отсеков с аварийными активными зонами. В настоящее время в Дальневосточном регионе имеется две АПЛ с наиболее тяжелыми последствиями ядерных аварий. Активные зоны этих АПЛ полностью разрушены, а осколки топлива в результате аварий имеются во всех отсеках [6]. При разработке способа надежной консервации аварийных реакторных отсеков необходимо решить и задачу утилизации остальных отсеков АПЛ, так как их разделка по существующей технологии из за высокой степени загрязнения радиоактивными веществами невозможна, и данный металл не может быть переработан.

Надежная длительная консервация аварийных реакторных отсеков с обеспечением ядерной, радиационной и экологической безопасности может быть осуществлена омоноличиванием внутреннего объема отсеков и межбортного пространства АПЛ магнезиально-минерально-солевой композицией [7]. Омоноличивание внутреннего объема АПЛ полностью законсервирует разрушенные активные зоны и системы первого контура и жестко зафиксирует осколки ядерного топлива, разбросанные в отсеках АПЛ, в том положении, в котором они находятся в настоящее время, что обеспечит ядерную безопасность. Также омоноличивание внутренних объемов отсеков АПЛ обеспечит надежную изоляцию иммобилизируемых объектов от окружающей среды в течение длительного времени, а омоноличенное межбортное пространство будет служить надежным защитным барьером от проникновения радионуклидов в окружающую среду из внутреннего пространства отсеков и от радиоактивной наружной поверхности прочного корпуса. Заполнение отсеков АПЛ консистентной иммобилизирующей смесью может быть осуществлено через имеющиеся штатные люки и отверстия. Иммобилизированную таким образом аварийную АПЛ необходимо затопить и заглубить в донный грунт. Иммобилизированная и заглубленная в морском дне АПЛ будет полностью изолирована от окружающей среды с обеспечением ядерной, радиационной и экологической безопасности.

Остаточное тепловыделение в аварийных реакторных отсеках не влияет на свойства иммобилизирующего материала, так как уже через 5 лет после аварии его максимальное значение, по расчетным оценкам, не превышало 300 Вт и монотонно снижается [8].

Преимуществом способа обеспечения ядерной, радиационной и экологической безопасности при захоронении АПЛ с аварийными активными зонами предлагаемым методом является то, что перед омоноличиванием в отсеки АПЛ могут быть загружены ТРО, а для приготовления магнезиально-минерально-солевой композиции использовать солевые ЖРО в качестве дополнительной жидкости затворения. Такой прием позволит частично решить проблему захоронения РАО, накопленных в базах ВМФ. Метод омоноличивания внутренних объемов радиационно-опасных объектов и последующего их заглубления в донный грунт может быть применен и при утилизации судов АТО, которые из за высокой загрязненности не могут быть разделаны по имеющимся технологиям.

Литература
1. Коновалов С.А., Муратов О.Э. Перспективные технологии захоронения РАО в геологических формациях //Доклады 5-й Межд. конф. "Paдиационная безопасность: обращение с РАО и ОЯТ". – СПб, 2002, с.249-253.
2. Лаверов Н.П. Технические проблемы, связанные с захоронением РАО в глубинных геологических формациях //Вопросы утилизации АПЛ, 2002, №1, c.3-6.
3. ГОСТ Р 51883-2002. Отходы радиоактивные цементированные. Общие технические требования. – M.: Изд-во стандартов, 2002.– 4 с.
4. Отчет по НИР "Разработка технологического процесса иммобилизации радиоактивных отходов путем их отверждения с помощью магнезиально-минеральных смесей с целью повышения экологической безопасности С.-Петербурга и области"//ООО "ТВЭЛЛ", СПб, 2004. –43 c.
5. Внуков В.С., Сичкарук О.В., Чкуасели Л.И. Ядерная безопасность при обращении с радиоактивными отходами //Доклады VII Межд. конф. "Безопасность ядерных технологий: обращение с РАО". – СПб, 2004, с.137-140.
6. Высоцкий В.Л., Данилян В.А. Влияние радиационных факторов на выбор способов утилизации кораблей с аварийными АЭУ //Материалы Межд. науч. семинара "Aнализ рисков, связанных с выводом из эксплуатации, хранением и утилизацией атомных подводных лодок", Москва, 1997, с.407-414.
7. Петров Э.Л., Муратов О.Э., Зозуля П.В. и др. Способ консервации затопленных отсеков ядерных энергетических установок для длительного хранения. – Патент РФ №2212070 от 10.09.2003 г.
8. Горигледжан Е.А. Конструктивное обеспечение минимизации риска воздействия на окружающую среду аварийных атомных паропроизводящих установок АПЛ России при их длительном хранении в саркофагах //Материалы Межд. науч. семинара "Aнализ рисков, связанных с выводом из эксплуатации, хранением и утилизацией атомных подводных лодок", Москва, 1997, с.368-380.


По материалам конференции «Безопасность ядерных технологий: экономика безопасности и обращение с ИИИ»





Это статья PRoAtom
http://www.proatom.ru

URL этой статьи:
http://www.proatom.ru/modules.php?name=News&file=article&sid=122