proatom.ru - сайт агентства ПРоАтом
Журналы Атомная стратегия 2021 год
  Агентство  ПРоАтом. 24 года с атомной отраслью!              
Навигация
· Главная
· Все темы сайта
· Каталог поставщиков
· Контакты
· Наш архив
· Обратная связь
· Опросы
· Поиск по сайту
· Продукты и расценки
· Самое популярное
· Ссылки
· Форум
Журнал
Журнал Атомная стратегия
Подписка на электронную версию
Журнал Атомная стратегия
Атомные Блоги





Обсудим?!
Способствует ли безопасности атомной отрасли закрытость (усиление режима)?
Да
Нет
Сильнее влияют другие факторы

Результаты
Другие опросы
Подписка
Подписку остановить невозможно! Подробнее...
Задать вопрос
Наши партнеры
PRo-движение
АНОНС
Вышло в свет второе издание двухтомника Б.И.Нигматулина. Подробнее
PRo Погоду

Сотрудничество
Редакция приглашает региональных представителей журнала «Атомная стратегия» и сайта proatom.ru. Информация: (812) 438-32-77, E-mail: pr@proatom.ru Савичев Владимир.
Время и Судьбы

[25/10/2005]     Ядерная безопасность при обращении с РАО

В.С.Внуков, О.В.Сичкарук, Л.И.Чкуасели, Федеральное государственное унитарное предприятие «Государственный научный центр – «Физико-энергетический институт», г.Обнинск

Безопасное обращение с радиоактивными отходами признано одной из актуальных проблем ядерной энергетики. В связи с этим исследуются и обсуждаются разные аспекты обращения с отходами и их воздействия на окружающую среду. В настоящей статье рассматриваются условия, при которых в процессе обращения с отходами, содержащими малое удельное количество делящихся материалов в виде урана или плутония, может возникнуть самоподдерживающаяся цепная реакция деления, оцениваются ее последствия.

Рассматриваются типичные отходы заводов по производству твэлов, из которых по технико-экономическим соображениям не имеет смысла извлекать делящиеся материалы, а также предприятий типа НПО «Радон», где хранят, захоранивают, битумируют, цементируют, остекловывают отходы, в том числе и содержащие делящиеся материалы. К ним можно отнести жидкие отходы с концентрацией урана 1–5 мг/л, сбрасываемые в хвостохранилища или конденсируемые, а также низко- и среднеактивные твердые отходы с делящимися материалами в виде нерастворимых осадков, резины, графита, керамики печей, металлолома, полиэтиленовых, стеклянных изделий, оргстекла, фильтров, источников, ионообменных смол, отработанных масел, экстрагентов, цветных металлов и т.д. Ситуация и способы обращения с отходами типичны и для других заводов топливного цикла. При низком удельном содержании делящихся материалов в отходах, объемы захораниваемых отходов составляют тысячи кубометров в отдельных местах, суммарное количество делящихся материалов – десятки, сотни, тысячи килограммов, что не исключает возможности возникновения самоподдерживающейся цепной реакции деления. Примером самоподдерживающейся цепной реакции деления, произошедшей в условиях, аналогичных для мест захоронения отходов, может служить природный ядерный реактор на урановом руднике в Габоне (месторождение Окло). 1900 млн лет назад, когда обогащение урана составляло ~ 3,6% по 235U при массовой доле грунтовых вод в пласте ~ 6%, начал работать природный ядерный реактор в режиме медленного кипения на протяжении сотен тысяч лет. Самоподдерживающаяся цепная реакция деления стала возможна при содержании оксидов урана в руде ~ 10% по массе, что соответствует ~ 3 г по 235U на 1 кг. Такое же содержание может быть и в местах захоронения твердых отходов, что еще раз свидетельствует о важности рассматриваемой проблемы.

Способы переработки и захоронения отходов. На НПО «Радон» в первые годы с начала деятельности твердые отходы всех видов в разнообразных упаковках помещали в приповерхностные могильники. В дальнейшем было принято цементирование пустот между упаковками с отходами. Концентраты жидких отходов сливали в емкости – бетонные резервуары, облицованные изнутри нержавеющей сталью. В дальнейшем были разработаны установки для прессования, сжигания и битумирования. Соответствующие продукты: брикеты, золу, блоки битумного компаунда направляли на захоронение вместе с другими низкоактивными отходами. В последнее время проводятся работы, направленные на реализацию новой концепции. Отходы всех видов должны перерабатываться и упаковываться в 200-литровые бочки. Отходы с делящимися материалами подлежат кондиционированию в 200-литровых бочках, хранению и последующему вывозу с территории предприятия в могильник федерального значения. Краткие характеристики процессов, а также отходов, подвергающихся различным методам конденсирования, таковы. На сжигание направляются спецодежда, средства индивидуальной защиты, ветошь, бумага, древесные отходы, жидкие органические отходы, масла из вакуумных установок. Коэффициент сокращения объема при сжигании составляет 70–100 раз. В конечном продукте в виде золы и сажи, в основном, содержится углерод. Прессованию подлежат: оборудование, тара, материалы, лабораторная посуда, керамика, стекло, полимеры. Пресс развивает усилие 100 т, что позволяет сократить объем в среднем в 6 раз. Полученные брикеты загружаются в 200-литровые бочки. Конечный продукт содержит О, C, Al, Ca, Si, Ni, F, Cl, Cr, Ti, Zr, Fe, Cu, химические соединения с водородом. Битумирование используется для отверждения жидких отходов. Жидкие отходы из накопителя-резервуара объемом 3 м3 подают в дозатор и испаритель, куда вводится расплавленный битум. Полученный компаунд содержит нитрат натрия, гидроксиды железа, карбонаты, оксалаты и другие соли, а также углерод. Цементированием омоноличивают низкоактивные твердые отходы в могильниках. Могильники заполняют отходами по отсекам ярусами не более 1,5 м, затем заливают цементным раствором. Объем твердых отходов в могильнике составляет ~ 4500 м3, цементного раствора ~ 1500 м3. В конечном итоге монолитный массив отходы + цементный камень содержат O, C, Al, Ca, Si, Ni, F, Cl, Cr, Ti, Fe, S. Цементированию в 200-литровых бочках подвергают золу, сажу после сжигания, прессованные отходы, радиоизотопную продукцию (пожарные извещатели дыма и т.д.), измельченные металлоконструкции, кабели, стройматериалы, грунт, руду. Полученные отходы содержат те же элементы, что и при цементировании в могильниках. Для хранения бочек с отвержденными отходами предполагается построить склад, представляющий собой наземное крытое сооружение, где бочки будут складировать в четыре яруса. Бочки с отходами планируют захоранивать в федеральных могильниках. На территории ОАО «Машиностроительный завод» есть наливное хвостохранилище для сбора растворов, которое заполнялось в течение 10 лет. Растворы, содержащие не более 5 мг/л урана, обрабатывали известковым молоком и направляли в хвостохранилище. Содержание урана в пульпе не превышает 1–5 мг/л. В результате обследования хранилища была выявлена зона осадка размером ~ 15 м х15 м х 6,1 м, объемом осадка ~ 1370 м3, массой 2050 т, плотностью 1,5 г/см3, влажностью ~ 46%, средним содержанием урана 0,063%, средним обогащением 23,9% по 235U. Основу твердой фазы составляют CaF2, CaCO3, Ca(OH)2.

Анализ ядерной безопасности. При переработке и хранении может увеличиваться содержание делящихся материалов в отходах и при достижении определенных условий возникать самоподдерживающаяся цепная реакция деления. Ввиду многообразия видов отходов и неопределенности их состава трудно точно определить состав смесей, поэтому в дальнейшем будем вводить консервативные упрощающие анализ предположения. Анализ ядерной безопасности системы обращения с отходами необходимо разделить на 3 стадии:

• анализ отходов с точки зрения опасности возникновения самоподдерживающейся цепной реакции деления;

• анализ технологических процессов при переработке отходов;

• анализ безопасности при долговременном хранении переработанных отходов.

Определим критерии ядерной безопасности, т.е. количество, содержание делящихся материалов и условия, при которых возможна самоподдерживающаяся цепная реакция деления. Сначала оценим эти критерии для кондиционирования и хранения твердых отходов и компаундов жидких отходов в 200-литровых бочках, так как этот процесс начался недавно и при необходимости может контролироваться с точки зрения ядерной безопасности. Безопасное количество для отдельной бочки должно быть определено с учетом того, что бочки в дальнейшем будут хранить или захоранивать в специальных хранилищах. Типичные условия хранения в них – установка ярусами, причем каждый ярус может цементироваться. Типичный размер склада 20–30 м, высота 4–5 ярусов бочек, что составляет 3,5–5 м. Таким образом, систему можно считать бесконечной по направлениям X, Y, так как утечка нейтронов в этом направлении пренебрежимо мала, и конечной в направлении оси Z (высоты). Следует отметить, что использование в качестве ограничительного параметра безопасной концентрации урана не является допустимым в случае хранения отходов, так как добавление отходов с низким сечением поглощения нейтронов в перезамедленную систему с водным замедлителем слабо меняет КҐ системы вследствие низкой поглощающей способности рассеивателей. При этом происходит увеличение объема смеси, что приводит к уменьшению концентрации, т.е. безопасная концентрация зависит от объемной доли таких отходов, которая на практике является величиной неизвестной. Разделим все отходы на две группы по признаку материала, на котором в основном происходит замедление нейтронов. Первая группа – отходы, содержащие в основном графит, и в меньшей степени другие замедляющие материалы. Примером таких отходов может служить зола, сажа после сжигания горючих отходов, резина. Вторая группа – это отходы, содержащие, в основном, водородсодержащие замедлители. В некоторых работах, например [1], предложено использовать в качестве критерия ядерной безопасности для больших хранилищ поверхностную плотность делящихся материалов. В табл. 1 приведена поверхностная плотность для различных соединений урана и плутония с коэффициентом запаса 1,43 или 0,7•Скр [1,2], обеспечивающим Кэф J 0,95 при наличии снизу и сверху бетонного отражателя. Видно, что минимальная поверхностная плотность достигается для систем с замедлителем в виде углерода. В работе [1] показано, что для смеси плутония с углеродом при учете поглощающей способности стенок бочек толщиной ~ 1,5 мм безопасная поверхностная плотность увеличивается примерно в 6 раз и может составить 0,15 г/см2. Добавление воды в систему уменьшает Кэф, так как минимальная поверхностная плотность была получена при оптимальном замедлении. Следует заметить, что при учете стальных стенок бочек толщиной 1,5 мм безопасные параметры – поверхностная плотность и соответственно количество плутония или урана в бочке для систем с графитом становятся сравнимы с параметрами для систем с водой. Этот эффект объясняется большой длиной миграции нейтронов в графите, которая сопоставима с размерами бочек.



Таблица 1. Безопасная и критическая поверхностная плотность делящихся материалов, г/см2 235U или плутония

Рассмотрим хранилище, в котором бочки объемом 200 литров, диаметром 560 мм и толщиной стальной стенки 1,5 мм расположены вплотную в четыре яруса по высоте. Исходя из поверхностной плотности с учетом стальных стенок, допустимое количество плутония и 235U в бочке составит 100 г и 150 г соответственно.

Для анализа ядерной безопасности необходимо учитывать неравномерное расположение делящихся материалов в бочках, изменение степени замедления нейтронов вследствие добавления или наоборот уменьшения количества воды в системе, смешанное расположение бочек с водородсодержащим замедлителем и углеродным замедлителем, влияние гетерогенности системы, наличие в отходах полиэтилена или масел с меньшей критической массой урана и плутония, чем для водного замедлителя нейтронов, возможность попадания в хранилище отдельных бочек с большим содержанием делящихся материалов.

Оценки показывают, что ограничение делящихся материалов в 200-литровой бочке до 50 г плутония и до 80 г 235U обеспечивает ядерную безопасность для любых видов отходов при хранении.

Оценим критерии ядерной безопасности для жидких отходов. Обычно относящиеся к таким отходам растворы и смеси делящихся материалов с водой имеют низкую концентрацию. Безопасная концентрация для водных растворов урана и плутония составляет 9 г 235U и 7 г плутония на 1 л. Однако возможность выпадения делящихся материалов в осадок и получение большой концентрации в осадках побуждает искать критерии ядерной безопасности с учетом их образования. Кроме того, при использовании современной технологии цементирования, битумирования, остекловывания увеличивается концентрация делящихся материалов с целью уменьшения их объема. Установим сначала безопасные пределы для водных смесей отходов и их осадков, при которых КҐ Ј 0,95. Такие исследования были проведены [3] и показали, что безопасная концентрация для смесей типа Pu+SiO2 составляет 0,7 г/л. В принципе возможно достижение меньшей критической концентрации для смесей плутония с графитом. Например, при безопасном содержании для смеси плутония с графитом (0,055 г/кг углерода) безопасная концентрация составит ~ 0,09 г/л. Меньшая критическая концентрация может быть также получена для висмута, фосфата висмута, бериллия, свинца. Эти данные получены для сухих осадков. Однако на практике состав осадков более сложен. В дальнейшем будем основываться на анализе осадков в хранилище ОАО «Машиностроительный завод», куда сбрасывают жидкие отходы концентраций ~ 1–5 мг/л урана, а также в емкостях с жидкими радиоактивными отходами диаметром 29 метров на заводе по переработке топлива в Хэнфорде [3, 4]. Анализ показал, что плотность осадков составляет в обоих случаях ~ 1,5 г/см3 и влажность осадков ~ 44–46%. Минимальная критическая концентрация плутония для идеализированных осадков в емкостях без учета поглотителей составила 2,6 г на 1 л, полученные для сухого осадка. При увеличении влажности осадка она возрастает, например, при влажности 25% до ~ 4,2 г/л. Введем понятие «коэффициента концентрации», которое определим как число увеличения концентрации при выпадении делящихся материалов в осадок. При исходной концентрации 5 мг/л, средняя концентрация в осадках типа CaF2, CaCO3, Ca(OH)2 составила 0,9 г /л на ОАО «Машиностроительный завод», коэффициент концентрации – 180. Для емкостей в Хэнфорде при средней исходной концентрации ~ 2,5 мг/л максимальная составила 0,5 г/л в осадках, коэффициент концентрации – 200. Поскольку точных данных о сбрасываемых растворах нет, примем консервативно коэффициент концентрации равным 1000. Тогда получим, что если в исходном растворе концентрация плутония не превышает 2 мг/л, то выпадение раствора в осадок не представляет опасности. В качестве примера такого подхода к ядерной безопасности можно ввести ограничения, принятые для емкостей в Хэнфорде, где безопасным считается слив растворов с концентрацией плутония 13 мг/л, при этом дополнительно требуется, чтобы концентрация плутония в осадках не превышала 1 г/л. Оценим активность растворов, не представляющих опасность с точки зрения возникновения самоподдерживающейся цепной реакции деления, для растворов плутония ~ 10-4 Кu/л; аналогично для растворов урана можно консервативно принять ~ 10-7 Кu/л.

Отдельного рассмотрения требуют жидкие отходы, где основным химическим элементом, который выпадает в осадок, является углерод. Такие процессы наблюдаются при известковании растворов. В этих случаях в качестве безопасной концентрации урана в осадках следует принимать 0,7 г/л.

Анализ ядерной безопасности при обращении с твердыми отходами. Рассмотрены типичные отходы, которые образуются на ОАО «Машиностроительный завод» и которые предполагается хранить или отправлять на переработку в НПО «Радон». Расчеты для определения безопасного удельного содержания 235U в отходах проведены по программе MMKFK-2 с упрощенными консервативными предположениями о составе отходов, так как массовая доля отдельных компонентов может изменяться в определенных интервалах. Безопасное удельное содержание определялось для тройной смеси U + отходы + Н2О (табл. 2).



Таблица 2. Безопасное удельное содержание делящихся материалов для твердых отходов при Кэф=0,95

Одним из важнейших критериев для определения возможности возникновения самоподдерживающейся цепной реакции деления при захоронении отходов является степень концентрации делящихся материалов, а также процессы, при которых они отделяются от нуклидов, поглощающих нейтроны, например, от железа или хлора. Эти процессы являются индивидуальными для каждого места захоронения, зависят от типа отходов (жидкие, твердые), химических и физических процессов и требуют исследований в каждом конкретном случае. Перечислим некоторые процессы, которые требуют изучения:

– химические процессы – гидролиз, сорбция делящихся материалов, восстановительно-окислительные процессы, температурные эффекты, рН-эффекты, эффекты радиолиза, экстракция и реэкстракция;

– механические процессы – фильтрация, зависящая от состава породы;

– физические процессы.

Поскольку плотность оксидов плутония и урана отличается от плотности других оксидов, присутствующих в отходах, возможно их разделение под действием гравитационных сил.

Исследования, проведенные в Хэнфорде для баков с высокоактивными отходами, показывают, что, хотя теоретически коэффициент концентрации может достигать нескольких сотен, реально он не превышает 20. Поэтому, очевидно, верхняя оценка коэффициента концентрации, равная 1000, принятая в настоящей работе будет консервативной.



Таблица 3. Поглощенная доза в зависимости от места возникновения самоподдерживающейся цепной реакции деления
*расстояние от вертикальной оси, в обоих случаях на 1 м от поверхности земли


Возможность и последствия возникновения самоподдерживающейся цепной реакции деления в отходах. В работе [5] приведены расчеты по определению условий критичности для низкоактивных твердых отходов и оценке потенциальной дозы облучения при самоподдерживающейся цепной реакции деления для подземных хранилищ в штате ЮТА (США). Предполагалось, что отходы активностью 770 пКи/г захораниваются на разную глубину. Предполагалось, что обогащение урана равно 100%. Таким образом, можно оценить, что содержание 235U в отходах составляет 77•10-11 Ки/г/ 2,1•10-6 Ки/г 235U = 0,38 г 235U/кг (~ 0,6 г/л). Изучались возможность и сценарии миграции урана и увеличение концентрации, которое может привести к возникновению самоподдерживающейся цепной реакции деления. В целях консервативности предполагалось, что погрешность расчетов Кэф ~ 0,05, поэтому за критическое значение принималось Кэф = 0,95. Рассматривались системы U+SiO2+H2O. Один из сценариев самоподдерживающейся цепной реакции деления заключается в том, что в результате миграции урана концентрация урана увеличивается в 3,6 раз. Этот сценарий характерен для мест захоронения, находящихся на глубине 3,6 м. В другом сценарии концентрация урана увеличивается в 10,5 раз. Этот сценарий имеет место для глубин захоронения ~ 4,5 м. Рассматривали два места расположения персонала на месте самоподдерживающейся цепной реакции деления – 1 м выше поверхности и 90 м в сторону от самоподдерживающейся цепной реакции деления. Теоретически процессы, которые приводят к миграции и концентрации урана, аналогичны происходящим при образовании залежей руды, хотя практические измерения показывают, что для существующих захоронений урана такие процессы не происходят. Рассматривали разную геометрию – сферу, цилиндр, плоскую пластину. Оценивали самоподдерживающуюся цепную реакцию деления, которая может произойти при минимальной и максимальной концентрации урана. Предполагалось, что цепная реакция деления происходит при минимальной концентрации урана 2,15 г/л в системе U+SiO2+H2O в виде плоского цилиндра толщиной 250 см или при максимальной концентрации урана 6,3 г/л в плоском цилиндре толщиной 94 см. На начало цепной реакции деления в первой системе находилось 44,4 г/л, во второй 17,1 г/л воды. Сценарий аварии – медленное введение малой реактивности, затем возникновение кипения воды и установление постоянного уровня мощности. Количество воды, которое должно испариться, чтобы самоподдерживающаяся цепная реакция деления прекратилась, оценивается 2,8•104 л для случая с минимальной концентрацией урана и 4,1•104 л для случая с максимальной концентрацией урана. Учитывая, что для испарения 1 л воды необходимо 1017 делений, общее число делений для первого случая составляет 2,8•1021 делений, для второго – 4,1•1021. Доза, которую получит персонал, приведена в табл. 3. Различие дозы обусловлено разной толщиной земли в обоих случаях до поверхности земли и расстоянием персонала от места возникновения самоподдерживающейся цепной реакции деления.

Журнал «Атомная стратегия» № 13, сентябрь 2004 г.  

 
Связанные ссылки
· Больше про Безопасность и чрезвычайные ситуации
· Новость от PRoAtom


Самая читаемая статья: Безопасность и чрезвычайные ситуации:
Стратегия обеспечения энергетической безопасности России

Рейтинг статьи
Средняя оценка работы автора: 5
Ответов: 1


Проголосуйте, пожалуйста, за работу автора:

Отлично
Очень хорошо
Хорошо
Нормально
Плохо

опции

 Напечатать текущую страницу Напечатать текущую страницу

"Авторизация" | Создать Акаунт | 0 Комментарии
Спасибо за проявленный интерес





Информационное агентство «ПРоАтом», Санкт-Петербург. Тел.:+7(921)9589004
E-mail: info@proatom.ru, webmaster@proatom.ru. Разрешение на перепечатку.
За содержание публикуемых в журнале информационных и рекламных материалов ответственность несут авторы. Редакция предоставляет возможность высказаться по существу, однако имеет свое представление о проблемах, которое не всегда совпадает с мнением авторов Открытие страницы: 0.07 секунды
Рейтинг@Mail.ru